近日，西北大学于游教授团队提出了一种基于正交光化学和溶剂效应协同作用的聚合物材料设计策略，实现了高性能低共熔凝胶的分钟级制备。该策略可一步快速构筑多重聚合物网络，且能够通过改变溶剂组成影响聚合物网络的链聚集行为，进而精确调控聚合物凝胶的综合性能。此外，高效可控的光化学反应可与先进增材制造技术匹配，制造具有自适应性能的结构化电容传感器件。本文提出的分钟级正交光化学和溶剂效应协同作用策略为功能聚合物材料的高效合成提供了新的参考设计路线。

  相较于水凝胶和有机凝胶，低共熔凝胶具有良好的导电性、生物相容性和稳定性。凝胶内高分子链与溶剂之间的各种超分子作用能够明显提升材料的机械性能。相较于传统离子液体，低共熔溶剂（DES）的性质可以简便地通过改变组分来进行精确调节，有利于设计具有多种功能的凝胶材料和器件。因此，低共熔凝胶在高性能可穿戴柔性电子、储能、传感领域有重要的潜在应用价值。

  低共熔聚合物凝胶的制备过程通常需借助加热、光照等过程引发原位聚合反应来完成。然而，此类凝胶的网络结构比较单一、弹性和韧性不理想。溶剂替换过程可以将具有多重网络结构的聚合物水凝胶或有机凝胶一步转变为多网络低共熔凝胶，不过DES扩散以及其与聚合物网络间的相互作用无法得到有效控制，对相应材料的机械性能存有潜在负面影响。虽然通过循环冻融等过程可以提高聚合物结晶度和机械性能，但是步骤繁琐且耗时、与典型增材制造技术兼容性不理想，难以实现低共熔凝胶的复杂结构化设计，限制了该类聚合物材料的广泛应用。因此，通过开发简单快速的化学设计策略来获得高性能凝胶材料仍然是功能聚合物合成与应用研究领域的一大挑战。

  基于上述思考，西北大学于游教授团队提出了一种快速正交光聚合反应与溶剂效应协同作用的材料设计策略（图1），制备出了微相分离增强的多重网络高性能低共熔凝胶。在此策略中，三联吡啶钌配合物参与的光化学反应可以同时独立地引发多个聚合反应过程，实现了一步分钟级构筑多网络聚合物凝胶。DES与聚合物分子之间的相互作用能够促进凝胶内部微相分离结构的形成。这种多级结构使得凝胶能够有效地耗散能量，保持良好的机械稳定性。另外，改变DES组成可以对凝胶机械性能进行精准调控作用。更重要的是，快速可控的光化学过程还可与3D打印技术相结合，实现具有复杂2D/3D结构的高性能低共熔凝胶快速制造。

  首先，作者对凝胶组成体系进行了深入探索，发现在DES中P(AAm-co-META)共聚物相较于纯PAAm和PMETA具有更好的弹性。通过对力学性能分析和不同引发方法的比较，证实了明胶在多网络低共熔凝胶制备中的重要作用。并进一步展示了明胶组分对前驱液打印性能的影响以及低共熔溶剂（DES）对凝胶力学性能的影响（图2）。

  其次，作者对聚合物及凝胶在不同溶剂中的状态进行了系统表征，进一步从实验和理论上对材料的力学增强增韧机制进行探究（图3），结果表明，随着DES组分的改变，P(AAm-co-META)共聚物在凝胶内部形成的相分离微区及变化过程是其力学性能提升和可调的重要因素。

  再次，作者对低共熔凝胶的机械性能做了全面对比研究，发现相较于离子凝胶、有机凝胶和水凝胶，此低共熔凝胶的相分离多级结构使得其在应力、断裂能、弹性、抗疲劳及稳定性方面均存在一定优势（图4）。

  最后，作者通过正交光化学和溶剂效应的协同，高效可控合成过程以及3D打印技术制造出了具有自适应能力的结构化电容传感器件，充分展现出了该类材料设计合成策略的潜在应用价值（图5）。

  综上所述，作者利用快速正交光化学反应和溶剂效应协同作用，提出了一类高性能低共熔聚合物凝胶的分钟级设计策略。该策略能够实现凝胶多聚合物网络和微相分离多级结构的一步构筑，赋予了凝胶材料优异的弹性和韧性。同时，该类凝胶设计策略，能够与典型3D打印技术兼容，实现结构化聚合物材料制造和力学性能调控，在自适应柔性电子传感器件领域展示出了潜在的应用前景，促进了功能聚合物材料的实用化研究。

  该研究工作由西北大学博士研究生柳具盆和硕士研究生周力军共同完成，西北大学于游教授为通讯作者。此工作得到了西北大学魏洪秋副教授的悉心指导、西北大学赵艳霞老师在理论计算方面提供的帮助。此外，该研究工作还得到了国家自然科学基金（22175141、12102342）、陕西省自然科学基金项目（2023-JC-JQ-14、2023JC-XJ-21、2022JQ-146）、西安市科学技术协会青年人才托举计划项目（4）和西北大学优秀博士论文培育项目（YB2023006）的大力支持。

  原标题：《西北大学于游教授团队：利用正交光化学和溶剂效应协同作用设计结构化自适应聚合物凝胶材料》

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